Nanostructuration des électrodes pour l'électrocatalyse enzymatique : vers une biopile H2/O2 "verte"

Parmi les technologies basees sur H2 comme vecteur d’energie, les biopiles a combustibles utilisant des enzymes comme biocatalyseurs specifiques et efficaces au lieu des catalyseurs au platine apparaissent comme des alternatives emergentes. L’objectif de cette these est de comprendre les parametres gouvernant l’immobilisation fonctionnelle sur des interfaces nanostructurees d'enzymes specifiques de l’oxydation de H2 et de la reduction d’O2 en vue de designer une biopile H2/O2 performante.Divers nanomateriaux sont caracterises, nanoparticules d’or (AuNP) et nanotubes de carbone (CNT), presentant differentes tailles et chimie de surface, aptes a developper des ratios importants surface/volume, autorisant une augmentation du nombre de molecules enzymatiques incorporees et donc une augmentation des courants catalytiques. L’immobilisation des enzymes sur AuNP a permis de discriminer entre l’augmentation de surface ou un effet nano sur l’efficacite catalytique. L’etude integree sur CNT, avec les charges de l’interface electrochimique, les charges et moments dipolaires des enzymes considerees, a permis de demontrer que les interactions electrostatiques controlent le processus de transfert d’electrons. Cette etude montre que les bases moleculaires pour une immobilisation efficace des enzymes, obtenues sur monocouches est applicables aux reseaux 3D.La determination des nanostructures optimales pour les reactions enzymatiques est etudiee pour un changement d’echelle. Ainsi des feutres de carbone sont fonctionnalises avec les nanostructures adaptees, pour au final developper la premiere biopile H2/O2 capable d’alimenter un multicapteur et un systeme de communication sans fil.