Numerical simulations for the nonequilibrium control of quantum materials

Wesentliche Entwicklungen in den letzten Jahrzehnten bezuglich der Erzeugung ultraschneller Laserpulse im Subpikosekundenbereich machen Vielteilchen-Nichtgleichgewichtsdynamik heute zu einem wichtigen Bereich der Festkorperphysik. Eine zentrale Aufgabe der ultraschnellen Materialwissenschaften ist die Manipulation von Materialeigenschaften durch prazise angepasste Laseranregung auf den zugrunde liegenden mikroskopischen Zeit- und Energieskalen. Die Bereitstellung und Anwendung einer umfassenden numerischen Toolbox zur Simulation der ultraschnellen Kontrolle von elektronischen, magnetischen und topologischen Freiheitsgraden in verschiedenen Quantenmaterialien ist das zentrale Thema dieser Arbeit. Dies wird im Nachfolgenden anhand drei verschiedener Materialien demonstriert. In korrelierten Materialien kann eine geordnete Phase oftmals durch einen Ordnungsparameter, der die Materialeigenschaften masgeblich beeinflust, beschrieben werden. Theoretische Untersuchungen an 227-Pyrochloriridate zeigen eine Vielzahl von Gleichgewichtsphasen in Abhangigkeit eines magnetischen Ordnungsparameters, welcher durch Manipulation der elektronischen Korrelationen kontrolliert werden kann. Wir zeigen anhand einer Kombination von zeitabhangigen ab-initio Rechnungen und magnetischen Modellsimulationen, dass eine ultraschneller laserinduzierte Modifikation der effektiven Hubbard-Wechselwirkung U vorubergehend eine Weyl-Phase induzieren kann. Durch zeit- und winkelaufgeloste Photoelektronenspektroskopie, weisen wir Weyl-Fermionen in unseren Simulationen nach. Dadurch demonstrieren wir einen experimentell relevanten Nichtgleichgewichtsansatz zur Erzeugung und Messung von topologischen Weyl-Fermionen in Pyrochloriridaten. Als zweites Material werden eindimensionale Indiumketten untersucht. Bei einer kritischen Temperatur durchlaufen diese einen Phasenubergang in eine symmetriegebrochene Phase mit Ladungsdichtewelle. Der Phasenubergang, welcher mit der Offnung einer Bandlucke an der Fermioberflache einhergeht, kann durch winkelabhangige Photoelektronenspektroskopie nachgewiesen werde. Laserinduzierte Elektronenanregung bietet eine Moglichkeit, einen ultraschnellen Isolator-Metall-Ubergang im Material zu erzwingen. Selbiger wurde kurzlich experimentell anhand von subresonanter Starkfeldanregung nachgewiesen. Mithilfe einer Modellrechnung identifizieren wir Mehrphotonenabsorption als den dominanten Prozess fur den Phasenubergang. Als letztes Material wird zweilagiges Graphen untersucht. Im Jahr 2019 wurde in einem Transportexperiment ein anormaler lichtinduzierter Halleffekt in Graphen nachgewiesen. Interessant ist daran, dass die gemessene Hall-Leitfahigkeit zum Teil das Resultat einer nicht-intrinsischen Berrykrummung innerhalb des zweidimensionalen elektronischen Systems ist, welche aus einer gebrochenen Zeitumkehrinvarianz resultiert. Dadurch motiviert, untersuchen wir die topologischen Eigenschaften der elektronischen Bandstruktur von verdrehten, zweilagigen Graphenschichten, im Gleichgewicht und im Floquet-getriebenen Fall. Wir zeigen, dass chirales Laserlicht einen Phasenubergang zu einer topologisch nicht-trivialen Phase mit einer effektiven Windungszahl analog zu einem Chern-Isolator erzeugen kann. Weiterhin demonstrieren wir, dass dieser Phasenubergang durch eine angelegte Gatespannung kontrolliert werden kann. Die prasentierten Ergebnisse verdeutlichen die wichtige Rolle der ultraschnellen Materialwissenschaften, um die Eigenschaften von Materialien nach Bedarf anzupassen. Significant developments over the past decades in creating ultrashort laser pulses on the sub-picosecond time scale have paved the way for nonequilibrium many-body dynamics to become an active research field in condensed matter physics. A central goal of ultrafast material science is the engineering of material properties by precisely tailored laser excitations on their intrinsic microscopic time- and energy scales. Providing and applying a comprehensive set of numerical tools for the simulation of the ultrafast control over the electronic, magnetic, and topological degrees of freedom in different kinds of quantum materials is the central topic of this thesis. In the following, this kind of control is demonstrated for three different materials. The ordered phase of correlated materials can be characterised by an order parameter which fundamentally impacts the material properties. Theoretical investigations of the 227 pyrochlore iridates showed a rich variety of equilibrium phases in dependence of a magnetic order parameter, which can be tuned by the electronic correlations. By a combination of time-dependent ab initio calculations and magnetic mean-field model simulations, we show how an ultrafast laser-induced modification of the effective Hubbard $U$ can transiently induce a topologically nontrivial Weyl phase. By probing the emerging Weyl points with time- and angle-resolved photoemission spectroscopy in our simulations, we provide an experimentally relevant nonequilibrium pathway towards the stabilisation and measurement of Weyl fermions in pyrochlore iridates. One-dimensional indium wires are the second investigated compound. At a critical temperature this system passes a thermal critical point towards a charge-density-wave phase. The transition is accompanied by the opening of an energy gap at the Fermi surface. It can be tracked by angle-resolved photoemission spectroscopy. Laser-mediated photo-doping offers the possibility to dynamically drive the system through the insulator-to-metal transition. This was shown in an experiment with femtosecond mid-infrared sub-gap excitations. Within a model simulation, we identify multi-photon absorption as the dominant driving process for the transition. As last material, twisted bilayer graphene is investigated. In 2019, an ultrafast transport experiment showed a light-induced anomalous Hall effect in graphene. An intriguing new aspect is that the measured Hall conductivity might in part be a non-intrinsic Berry curvature effect of the 2D electronic system, originating from a transient breaking of time-reversal symmetry. Motivated by these findings, we investigate the topological properties of the equilibrium and Floquet-dressed band structure of twisted bilayer graphene in the intermediate-angle regime. We show that chiral laser light can induce a phase transition to a topologically nontrivial state with an effective winding number analogous to a Chern insulator. Furthermore, we show that this transition can be controlled by an applied back-gate voltage. Our theoretical findings underline the outstanding role of ultrafast material science as a platform for the tailored engineering of material properties on demand.