用XANES方法研究SO 2 在超细Fe 3 O 4 颗粒表面的非均相反应

2018 
超细颗粒物为大气中痕量气态污染物转化提供了广泛的反应界面,在其表面发生多相界面反应是大气二次颗粒物形成的主要途径。含铁超细颗粒是大气气溶胶的主要成分之一。本研究采用同步辐射X射线近边吸收谱(X-ray Absorption Near Edge StructureXANES)技术开展了Fe 3 O 4 超细颗粒表面的多相反应研究,分析了反应时间、紫外照射及臭氧存在条件对二次颗粒物形成的影响。研究发现:SO 2 在Fe 3 O 4 超细颗粒表面能被快速氧化形成硫酸根(SO 4 2- ),其中紫外光照(Ultra-Violet,UV)和O 3 可以促进硫酸根的生成。从反应时间上看,SO 2 在Fe 3 O 4 超细颗粒表面可快速反应生成高价态硫酸根,30 min时,约99%的硫化物转化成硫酸根。通过对S的XANES谱进行一阶导数处理,发现产物中还存在亚硫酸根(SO 3 2- )的峰,提示SO 2 在Fe 3 O 4 颗粒物表面可先生成亚硫酸根,进而被快速氧化成硫酸根。
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