Modellierung und Simulation der Synthese von Silizium-Nanopartikeln in einem wandbeheizten Rohrreaktor

Die Herstellung von Siliziumpartikeln aus der Gasphase ist eine Herausforderung, die zahl¬reiche Aspekte der Chemie und der Verfahrenstechnik umfasst. Der in der vorliegenden Arbeit untersuchte Reaktor wurde zur Herstellung von hochreinem Silizium aus Monosilan verwendet. Die Untersuchung des wandbeheizten Rohrreaktors kann in drei Abschnitte unterteilt werden: Untersuchung der Stromungsbedingungen, Entwicklung eines Zerfallsme¬chanismus fur Silan und die Beschreibung der Evolution des Partikelkollektivs. Die numeri¬sche Modellierung der reaktiven Stromung im Rohrreaktor wurde mit dem kommerziellen CFD-Programm Fluent durchgefuhrt. Bei der Erzeugung von Partikeln uber Gasphasen¬reaktionen ist der eigentlichen Partikelentstehung immer ein Reaktions- und Transportproz¬ess von Gasphasenspezies vorausgesetzt. Die Kenntnis der einzelnen Reaktionen sowie der Einfluss auserer Parameter auf die entsprechenden Reaktionsgeschwindigkeiten sind unerlasslich. Eine numerische Behandlung dieses Prozesses erfordert eine gekoppelte Be¬handlung von Stromungsprozessen und Reaktionen. Fur die Beschreibung des Silanzerfalls wurden in dieser Arbeit zwei Mechanismen untersucht: ein Einschritt- und ein Zweischritt¬mechanismus. Ein Vergleich des simulierten mit den gemessenen Silanumsatzen hat gezeigt, dass die mit dem Einschrittmechanismus berechneten Silanumsatze besser mit den experimentellen Ergebnissen ubereinstimmen. Da der Einschrittmechanismus den Silanum¬satz besser beschreibt, wurde er in allen weiteren Simulationen eingesetzt. Die Simulation der Produktion von Siliziumnanopartikeln durch Umsetzung von Silan im wandbeheiztem Rohrreaktor wurde durch die Integration eines monodispersen und eines modifizierten sektionalen Modells in Fluent realisiert. Beim hier verwendeten monodispersen Modell wurde der Einfluss der Temperatur der Heizelemente auf die Partikelbildungs- und Wachstumspro¬zesse untersucht. Obwohl das monodisperse Modell relativ grob ist, liegen die mit seiner Hilfe berechneten Primarpartikel- und Partikeldurchmesser sehr nah an den experimentell ermittelten. Das Modell konnte auch den experimentell ermittelten und temperaturabhangi¬gen Wachstumstrend des Primarpartikel- und Partikeldurchmessers wiedergeben. Sektionale Modelle hingegen nahern die Grosenverteilung durch Sektionen an, in denen die Verteilung¬sfunktion als konstant angenommen wird. Die Zahl der zu losenden Differentialgleichungen entspricht der Anzahl der Sektionen multipliziert mit der Anzahl der Eigenschaften. Fluent ist in der Lage, die Differentialgleichungen, die die Partikelphase beschreiben, einzubinden, wobei die Anzahl der Gleichungen begrenzt ist. Da die zur Verfugung stehende Anzahl der Gleichungen nicht ausreichend ist wurde das Modell modifiziert. Das modifizierte Modell kann den temperaturabhangigen Wachstumstrend des Partikeldurchmessers wiedergeben, wobei die berechneten Partikeldurchmesser deutlich von den gemessenen abweichen. Fur alle Untersuchungsphasen des wandbeheizten Rohreaktors wurde insgesamt eine gute Ubereinstimmung von Simulation und Experiment gefunden.