Modélisation de cellules photovoltaïques à colorants

Cette these porte sur la modelisation des caracteristiques structurales et spectroscopiques de colorants utilises dans les cellules photovoltaiques a colorants de type p, en appliquant la Theorie de la Fonctionnelle de la Densite et son equivalente dependante du temps. Ces cellules, composees d'un colorant greffe sur un semiconducteur et plonge dans un solvant contenant un electrolyte, sont, en effet, une alternative interessante aux cellules au silicium car, malgre des rendements encore faibles, elles offrent des couts de production tres bas. De nombreux processus fondamentaux entrent en jeu et influencent le rendement de photoconversion de ces cellules : absorption, transfert de charge (CT), injection, regeneration, diffusion et recombinaison. Le colorant joue un role central dans les performances de ces cellules. En orientant principalement notre travail sur le calcul des proprietes de CT, nous montrons comment il est possible d'ameliorer les cellules par la recherche de nouvelles molecules aptes a generer un CT photo-induit intense sur une plus grande distance, ce CT devant s’orienter de sorte que le colorant arrache un electron de la surface semiconductrice. D'autre part, nous avons cherche a determiner l'influence des proprietes des etats fondamentaux et des signatures spectroscopiques de ces molecules sur les proprietes de CT. Cette these illustre ainsi que la chimie quantique peut etre vue comme un outil de caracterisation efficace des proprietes spectroscopiques des colorants, via l'etude de leurs etats electroniques excites.